2003 में स्मृति ने भारतीय जनता पार्टी ज्वाइन की। इसके अगले साल ही उन्हें महाराष्ट्र की यूथ विंग का वाइस प्रेसिडेंट बना दिया गया। 2004 में उन्होंने चांदनी चौक, दिल्ली से कांग्रेस के कपिल सिब्बल के खिलाफ आम चुनाव लड़ा, लेकिन वे हार गईं। हालांकि, पार्टी में उनके हार्ड वर्क को सराहना मिलती रही। 2010 में स्मृति बीजेपी की राष्ट्रिय सचिव और महिला विंग की अध्यक्ष बनीं। 2014 में बीजेपी ने उन्हें राहुल गांधी के खिलाफ अमेठी से आम चुनाव में उतारा। इस बार भी वे जीतने में असफल रहीं। हालांकि, मोदी सरकार ने उन्हें राज्यसभा सदस्य मनोनीत करते हुए मानव संसाधन और विकास मंत्रालय सौंपा। फिलहाल वे केंद्रीय कपड़ा मंत्री हैं।